La opción Ajustar texto de Excel... ¿no existe en Calc? La respuesta es  SI EXISTE , aunque no tiene exactamente el mismo nombre.

Desde el diálogo Formato de Celdas, pestaña Alineación, tienes disponible la propiedad Ajustar texto automáticamente; en versiones anteriores a la 3.3.0 de Calc esta opción se llama Envolver texto automaticamente.